Viviendo en una zona tan creativa como Montparnasse, empezó a asociarse con artistas como Joan Miró, Max Ernst y Pablo Picasso, además de escritores como Samuel Beckett, Jean-Paul Sartre, Paul Éluard y André Breton, para el que escribió y dibujó en su publicación Le surréalisme au Service de la Révolution.
Entre 1935 y 1940, Giacometti concentró su escultura en la cabeza humana, centrándose principalmente en la mirada. Esto fue seguido por una nueva y exclusiva fase artística en la que sus estatuas comenzaron a estirarse, alargando sus extremidades. En esta época realizó una visita a España, a pesar de encontrarse en plena Guerra Civil.
Poco más tarde se organizó una exposición de su trabajo en la galería Maeght de París y en la galería Pierre Matisse de Nueva York, para cuyo catálogo su amigo Jean-Paul Sartre escribió la introducción. A principios de los años 50, el uso del bronce se había hecho económicamente accesible y Giacometti empezó a realizar sus trabajos en bronce. Perfeccionista, Giacometti estaba obsesionado con crear sus esculturas exactamente como las veía a través de su exclusivo punto de vista de la realidad.
En 1954 recibió el encargo de diseñar un medallón con la imagen de Henri Matisse, por lo que creó numerosos dibujos durante los últimos meses de vida del pintor. En 1962 recibió el gran premio de escultura en la Bienal de Venecia, lo que le llevó a convertirse en una celebridad internacional.>
El 3 de febrero del año 2010, su escultura El hombre que camina ('L'Homme qui marche') fue subastada en Londres por 65 millones de libras (74,2 millones de euros, 104,3 millones de dólares), superando así el récord mundial de una obra de arte vendida en una subasta ese momento, según la casa que se ocupó de la puja: Sotheby's.